A coleção de automóveis antigos do Museu do Caramulo inclui um Peugeot de 1899, uma Bugatti 35-B, de 1930, Rolls-Royce Phantom III (o “carro dos Papas”), Ferrari F-195 Inter e o Mercedes blindado que esteve ao serviço de Salazar. Em perfeito estado de circulação, esta coleção documenta bem o primeiro século de vida do Automóvel em Portugal. A coleção de Arte do Museu inclui pintura portuguesa (Grão Vasco, Sousa Cardoso, Vieira da Silva) e estrangeira (Quentin Metsys, Jordaens, Picasso), as quatro tapeçarias Tournai do século XVI, para além dos núcleos de arqueologia, escultura, cerâmica e mobiliário.